Soutenance de doctorat de Félix Antoine Goudreault

Propriétés thermodynamiques du Pb, Mg, Cd, Zn et du phosphore noir à partir de principes premiers

La science des matériaux joue un rôle prépondérant dans le développement de nouvelles technologies. Face à des défis contemporains d’envergures, comme la décarbonisation de l’économie et l’atteinte de limites physiques concernant la miniaturisation des transistors, cette discipline est à l’avant-garde de l’innovation. La synthèse d’un nouveau composé étant un processus long et coûteux, des méthodes computationnelles accélérant la découverte de nouveaux matériaux sont développées. L’état de l’art actuel en la matière repose sur la théorie de la fonctionnelle de densité (DFT) qui permet de calculer les propriétés de matériaux uniquement à partir de leur composition chimique. Cette thèse explore les capacités de cette théorie à prédire certaines propriétés de matériaux sélectionnés. Elle se décline en deux volets, soit l’évaluation des attributs du phosphore noir (BP), un semi-conducteur bidimensionnel prometteur pour des applications en optoélectronique, et celles de métaux simples : le plomb, le magnésium, le zinc et le cadmium. Dans un premier temps, le tenseur diélectrique du BP est calculé en utilisant l’approche de l’approximation des particules indépendantes et est comparé à des mesures du spectre de photoluminescence par excitation. Une attention particulière est portée à la polarisation hors plan où une résonance inattendue est observée aux alentours de 2,3 eV alors que le gap est de 0,3 eV. Une corrélation est établie entre les profils d’intensité des spectres Raman et de photoluminescence résolus en polarisation, suggérant ainsi une influence du couplage électron-phonon. Dans un deuxième temps, le calcul des propriétés thermodynamiques du plomb, du magnésium, du zinc et du cadmium est effectué dans le cadre de l’approximation quasi harmonique (QHA). L’expansion thermique (TE), la chaleur spécifique, le module de compressibilité isostatique ainsi que sa dérivée en pression sont caractérisés et un bon accord avec l’expérience est obtenu. Le transport de charge limité par le couplage électron-phonon est également déterminé en employant le formalisme de l’équation de transport de Boltzmann ab initio. L’inclusion de la TE dans le calcul de la résistivité électrique induit une augmentation non linéaire de cette dernière à haute température. Dans le cas du plomb, où le couplage spin-orbite (SOC) est nécessaire à la bonne description des propriétés électroniques et de la dynamique structurelle, l’augmentation non-linéaire de la résistivité induite par la TE est décuplée en présence de SOC au point où les résultats surestiment largement les données expérimentales. Similairement au cadmium et au zinc, pour lesquels la DFT prédit une instabilité précoce de la structure cristalline, des techniques allant au-delà de la QHA seront nécessaires à l’obtention d’une meilleure description de la structure électronique et de la dynamique structurelle à haute température.