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Étude des propriétés magnétiques des aimants frustrés Ba(Dy,Ho)2O4 et SrHo2O4 par diffusion de neutrons



Les aimants frustrés sont des systèmes dans lesquels des moments magnétiques localisés interagissent via des interactions d’échange en compétition, créant une forte dégénérescence de l’état fondamental. Cette frustration est généralement induite par la géométrie du système, mais peut tout autant provenir d’un équilibre précaire des forces d'interactions magnétiques J1-J2 avec les premier et deuxième plus proches voisins. Les systèmes étudiés appartiennent à la famille AkLn2O4 (où Ak = métal alcalino terreux et Ln = lanthanide) dans lesquels les atomes magnétiques sont pavés de manière hexagonale sur le plan a-b et forment des chaînes zigzag le long de l’axe c. Dans cette structure, les ions de terre rare se situent à l’intérieur d'octaèdres déformés d’oxygènes, menant à deux sites magnétiques inéquivalents avec des champs cristallins distincts pouvant être décrits par un système effectif unidimensionnel.


C'est en mettant à profit des techniques de pointe en diffraction et en spectroscopie de neutrons qu'il est possible de sonder les interactions magnétiques entre les atomes des composés et de déterminer les excitations des états fondamentaux. Des mesures en ce sens ont été effectuées avec de nouveaux échantillons polycristallins de Ba(Dy,Ho)2O4, préparés par réaction à l’état solide. En couplant ces résultats à un calcul détaillé des champs cristallins électriques, il a été possible de démontrer l'indépendance des ordres magnétiques se trouvant sur chacun des sites de terre rares. Ainsi, l'affinement des structures magnétiques de ces deux systèmes montre la coexistence de deux différents types d'ordres à longue portée. Dans les deux cas, on y observe également une vaste diffraction diffuse pouvant être modélisée à l'aide d'un modèle d'interaction uni-dimensionnel avec les premier et deuxième plus proches voisins. Ces corrélations persistent à des températures bien en deçà des températures de transitions magnétiques, indiquant la présence de sites où ordre et fluctuations magnétiques sont en cohabitation.


Une autre caractéristique de cette famille de composés est la présomption de phases magnétiques induites sous l'application d'un champ magnétique. Dans le SrHo2O4, des mesures d'aimantation en fonction du champ magnétique montrent ainsi la présence d'un large plateau se situant au tiers de l'aimantation totale. Cette phase magnétique induite est caractérisée par des mesures de diffraction de neutrons sur des monocristaux pour lesquels la croissance a été effectuée par la technique optique à zone flottante. De fait, l'application d'un champ magnétique montre l'existence d'une transition d'un des sites magnétiques d'un ordre double-Néel vers un ordre à courte portée intermédiaire. L'affinement de la structure magnétique, complexe en raison de la courte nature des interactions, suggère d'une part la présence d'aimantation non-uniforme d'un site à l'autre et, d'autre part, la présence d'un moment magnétique transversal.

Soutenance de doctorat de Bobby Prévost