Méthode de calcul à N-corps basée sur la G0W0 : étude de couplage
électron-phonon dans le C60 et développement d'une approche accélérée
pour matériaux organiques.
Cette soutenance porte sur les limites de la théorie de la fonctionnelle de
la densité (DFT) et les moyens de surmonter celles-ci.
Dans un premier temps, nous nous intéressons aux limites dans la taille
des systèmes pouvant être simulés. Ensuite, nous indiquerons comment
des méthodes de pointe peuvent être utilisées pour surmonter ces
dernières et simuler des systèmes de taille nanométrique. En particulier,
nous étudierons le greffage de molécules de bromophényle sur les
nanotubes de carbone avec ces méthodes, étant donné l’impact
substantiel que pourrait avoir une meilleure compréhension de ce
procédé sur l’industrie de l’électronique.
Dans un deuxième temps, les limites de précision de la DFT sont
explorées. Tout d’abord, une étude quantitative de l’incertitude du
couplage électron-phonon est effectuée et révèle que celle-ci est
substantiellement plus élevée que celle présumée dans la littérature.
Cette incertitude est ensuite étudiée dans le contexte de la méthode
G
0W0
et cette dernière se révèle être une alternative substantiellement
plus précise que la DFT. Cette méthode présentant toutefois de sévères
limitations dans la taille des systèmes traitables, différents moyens
théoriques pour surmonter ces dernières sont développés et présentés
dans cette thèse. La performance et la précision accrues de
l’implémentation résultante laissent présager de nouvelles possibilités
dans l’étude et la conception de certaines catégories de matériaux, dont
les supraconducteurs, les polymères utiles en photovoltaïque organique,
les semi-conducteurs, etc.
