Dynamique de séparation de charges à l’hétérojonction de semi-conducteurs organiques
Les polymères semi-conducteurs possèdent à la fois la conductivité électrique et les propriétés mécaniques nécessaires à la fabrication de dispositifs électroniques flexibles, légers et peu coûteux, ce qui en font d'excellents candidats pour les cellules solaires. Cependant, le processus de séparation de charges, à l'origine de la génération d'électricité dans ces dispositifs, reste encore mal compris. En effet, l'exciton créé lors de l'absorption d'un photon doit être séparé en électron et en trou libres. À savoir si ce processus s'accomplit directement ou en plusieurs étapes via des états intermédiaires reste un sujet de vif débat et revêt une importance d'ordre technologique pour la fabrication de cellules solaires plus efficaces.
La présente thèse porte sur la dynamique de séparation de charges à l'hétérojonction de semi-conducteurs organiques. Les travaux, de nature expérimentale, ont été réalisés sur des couches minces d'un polymère semi-conducteur (PCDTBT) mélangé avec des fullerènes qui sont utilisées dans la fabrication de cellules solaires pouvant atteindre 7,2% d'efficacité. Les populations excitées sont sondées à l’aide de méthodes spectroscopiques résolues en temps, ce qui permet d'observer les phénomènes de dissociation et de recombinaison de charges ainsi que leurs échelles de temps.
En premier lieu, on s’intéresse à la formation de porteurs de charges sur des échelles de temps très courtes (100 fs à 100 ps). Pour ce faire, on a recours à la technique de spectroscopie Raman stimulé femtoseconde, ce qui permet d'affirmer que des polarons positifs se forment en moins de 200 fs dans le système à l'étude. En second lieu, on étudie la recombinaison d'excitons à transfert de charge sur de longues échelles de temps (2 ns à 300 ns) à l'aide de la technique de photoluminescence résolue en temps appliquée à différentes températures, ce qui permet de développer un modèle photophysique pour quantifier la proportion de paires électron-trou qui se recombinent via des états à transfert de charge, et qui par conséquent ne produisent pas de courant électrique. Au terme de cette présentation exhaustive des phénomènes à l’interface du PCDTBT et d’un fullerène sur 10 ordres de grandeur de temps, on discute de l’impact des résultats obtenus sur l’avancement de la compréhension des mécanismes de séparation de charges dans les cellules solaires organiques ainsi que des directions de recherches futures.
