Titre : Combiner les méthodes ab initio et l’apprentissage machine pour l’étude de la spectroscopie Raman et des défauts dans les matériaux 2D
Résumé :
Cette thèse est composée de différents projets qui portent sur l'étude théorique des défauts dans les matériaux 2D, puis sur la prédiction de l'impact de ces défauts sur les intensités Raman. La théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) joue un rôle central dans ces projets, tout d'abord pour étudier directement des configurations d'intérêt, puis pour générer des données d'entraînement servant à informer des modèles prédictifs basés sur l'apprentissage machine.
Tout d'abord, la fonctionnalisation du graphène par l'azote est étudiée par le biais de la DFT et de la méthode NEB, pour le calcul des barrières d'énergie. Différentes méthodes d'incorporation des atomes d'azote sont calculées et comparées afin d'approfondir notre compréhension des processus de dopage.
Ensuite, la thèse porte sur l'étude de la performance de modèles d'apprentissage machine pour la prédictions de quantités dépendantes des dérivés des propriétés contenues dans les données d'entraînement, plutôt que sur ces propriétés directement. Il est démontré qu'une meilleure performance sur les prédictions directes n'est pas une garantie de meilleure performance sur les dérivés et que l'utilisation de méthodes de régularisation peut permettre d'en augmenter la précision.
La thèse se conclut par la présentation de deux avenues différentes pour l'utilisation de l'apprentissage machine dans le but de prédire la réponse Raman de matériaux. Dans la première, une nouvelle architecture de modèle a été créée, permettant la prédiction de quantités tensorielles dans des matériaux périodiques. Cette architecture est ensuite utilisée pour prédire la polarisation et le tenseur diélectrique électronique du GaAs et du BN cubique. Elle est ensuite dérivée pour obtenir les quantités nécessaires à la prédiction directe des intensités Raman, dans de petites cellules de simulation. La seconde avenue consiste à utiliser des potentiels interatomiques profonds pour simuler les modes et fréquences de phonon du graphène et BN hexagonal dans de très grandes cellules simulatoires. Ces tailles permettent l'inclusion de quantités et configurations réalistes de défauts et donc d'obtenir des modes de phonon perturbés statistiquement représentatifs. Par la suite, ces perturbations de mode de phonon peuvent être approximativement transposées en nouvelles intensités Raman par le biais d'une projection des modes perturbés sur les modes actifs dans le matériau d'origine.